水凝胶作为一类极具潜力的软材料，在防护结构、柔性电子、软体机器人与生物医用器件等领域应用广泛。但传统水凝胶内部结构疏松，受冲击时难以快速传递应力，再加上水分的溶剂化作用干扰聚合物链间结合，很难在保持柔软特性的同时，兼顾高强度承载与高效能量耗散，这也成为水凝胶应用于高抗冲击场景的核心难题。
为此，新加坡国立大学广州创新研究院PI（Principal Investigator，学术带头人）、新加坡国立大学翟玮助理教授团队提出了简便高效的离子偶合策略，用柠檬酸钠作为“万能胶水”， 在壳聚糖-海藻酸钠纳米纤维增强的PVA复合水凝胶体系中，实现基体、纤维网络与界面相互作用的同步强化，让材料能够高效地传递冲击力，并把能量有效消耗掉，该研究为高性能抗冲击软材料的设计提供了新思路，也为水凝胶在冲击防护、阻尼减振和能量吸收等领域的应用开辟了新方向。
相关成果近日以“Superior impact-resistant composite hydrogels through an ionic coupling strategy”为题发表在材料科学领域公认的顶刊《Advanced Materials》上，新加坡国立大学博士后卓浩（现华南理工大学副教授）和博士后刘曲洋为共同第一作者，通讯作者为新加坡国立大学翟玮助理教授。
研究内容
图1. 抗冲击复合水凝胶的设计策略
复合水凝胶以壳聚糖-海藻酸钠纳米纤维为增强网络、PVA水凝胶为基体，并引入柠檬酸钠作为多功能离子偶合剂构建而成。
SC在该体系中发挥三重作用：一方面通过 Hofmeister 效应促进PVA链缔合并增强基体结晶；另一方面通过去溶剂化作用和静电交联强化CSNF网络；同时进一步增强纤维-基体界面的相互作用。由此，材料形成了协同增强的复合网络与层状微观结构，实现了高效的应力传递与能量耗散。
图2. 复合水凝胶的抗冲击性和阻尼性能
分离式霍普金森压杆（SHPB）测试表明，CPS复合水凝胶在高应变率下表现出优异的抗冲击性能。在7000 s-1下，其冲击强度达到426.7MPa，冲击韧性达到106.4 MJ m-3，整体性能优于绝大多数已报道的抗冲击水凝胶和弹性体，性能超过聚碳酸酯、聚氯乙烯等工程塑料。进一步的落球冲击测试表明，CPS水凝胶可显著降低冲击过程中的力与动量传递，其中峰值力可降低27.4%，冲量降至近一半，体现出优异的冲击缓冲与能量耗散能力。
图3. 复合水凝胶拉伸强度与韧性的协同提升
在准静态拉伸条件下，CPS复合水凝胶表现出优异的综合力学性能，其拉伸强度达到54.2MPa，韧性达到150 MJ m-3，较纯PVA水凝胶分别提升超过11倍 和3倍。材料在显著增强强度的同时，仍保持较高的断裂应变和韧性，体现出承载能力与能量耗散能力的协同提升。
图4. 去溶剂化与静电交联协同增强凝胶网络
深入的机制研究表明，SC在复合体系中同时强化了PVA基体和CSNF纳米纤维网络。对PVA基体而言，SC通过Hofmeister效应削弱链周围的水合作用，促进PVA链缔合与结晶，提高基体结晶度；对CSNF网络而言，SC不仅通过去溶剂化作用增强纤维间关联，还通过柠檬酸根与氨基之间的静电作用引入额外离子交联，从而提升纳米纤维网络的稳定性和承载能力。DSC、XRD、XPS及DFT计算结果共同证明了这一协同强化机制。
图5. SC介导的纤维-基体界面相互作用及其能量耗散机制的分子动力学模拟
分子动力学模拟进一步揭示了SC介导的纤维-基体界面在变形过程中的耗能机制。在剪切作用下，CSNF与PVA之间会发生相对滑移，并在界面处产生显著的剪切应力与分子间摩擦。
与CP相比，含SC的CPS体系表现出更高的界面最大剪切应力，说明SC介导的界面能够承受更强的应力传递；同时，其滑移过程中应力跌落更小，表明界面分子键在破坏后能够迅速重组。该过程表现出典型的“粘滑”行为，即界面在“黏附—滑移”交替过程中，通过界面相互作用动态解离与重构持续耗散能量，从而赋予材料优异的耗散能力和抗冲击性能。
亮点总结
本研究提出了一种基于柠檬酸钠的离子偶合策略，实现了复合水凝胶中凝胶基体、纳米纤维网络及其界面的协同强化，从而有效兼顾了承载能力与能量耗散能力。结合分子层面的实验表征与理论模拟，研究阐明了离子偶合在增强PVA基体、强化CSNF网络以及优化纤维-基体界面中的关键作用，揭示了材料获得高强度、高韧性和优异抗冲击性能的内在机制。该工作为高性能力学水凝胶的设计提供了新的思路，也为软材料在冲击防护、阻尼减振和能量吸收等领域的应用展现出良好前景。
论文链接
https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.73010
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